1966년 10월 경주 불국사의 석탑을 보수하기 위해 해체했을 때 탑 내부의 사리공에서 발견된 사리장엄유물들이다.
중심부에 놓여졌던 사리외함과 함께 안에는 원구형으로 생긴 은제의 사리 내·외합과 금동사리합, 무구정광대다라니경, 각종 구슬과 함께 있었다. 사리함의 주위에는 청동제 비천상과 1점의 원형동경과 1/4동경편, 목탑, 경옥제곡옥, 구슬, 향목 등이 놓여있었다. 사리함의 바깥 기단부 바닥에서는 비단에 쌓인 종이 뭉치가 발견되었는데, 종이가 한데 뭉쳐져 글의 내용은 알 수 없다.
사리외함은 4면에 덩굴무늬를 좌우대칭의 모양으로 뚫어 새겼으며, 몸체를 받치고 있는 기단부도 무늬를 뚫어 새겼다. 지붕 위에는 덩굴무늬를 새기고 지붕 꼭대기, 모서리, 지붕 마루에는 연꽃으로 장식하였다. 지붕 끝에는 나뭇잎모양의 장식을 달아놓았다. 정교하게 투조된 뚜껑에 보석까지 감입된 8세기 사리기의 걸작이다.
은제 사리내·외합은 계란모양의 뚜껑이 덮힌 합으로서 은으로 도금하였으며 8세기 중엽 양식을 보인 화려한 연꽃무늬와 작은 동그라미를 찍어 만든 어자문(魚子文)으로 장식하였다.
금동 방형사리합은 앞·뒷면에 탑을 중심으로 양옆에 보살입상과, 옆면에는 인왕상을 선각(線刻)하였다. 뚜껑에는 3단으로 이루어진 탑 모양의 작은 꼭지가 있으며 합 속에는 향나무로 깎은 작은 사리병이 들어있었다.
이 곳에서 발견된 『무구정광대다라니경』은 8세기 중엽에 간행된 현재까지 알려진 세계 최고의 목판인쇄본으로서, 너비 약 8㎝, 전체길이 약 620㎝ 되는 곳에 1행 8∼9자의 다라니경문을 두루마리 형식으로 적어놓은 것이다. 발견 당시 부식되고 산화되어 결실된 부분이 있었는데 20여 년 사이 더욱 심해져 1988년에서 1989년 사이 전면 수리 복원하였다. 불경이 봉안된 석가탑은 751년 불국사가 중창될 때 세워졌던 것으로 알려져 있어, 이 경은 그 무렵 간행된 것으로 인정된다. 또한 본문 가운데 중국 당나라 측천무후의 집권 당시만 썼던 글자들이 발견되어, 간행연대를 추정할 수 있게 해준다.